С 1894 по 1902 годы Рерих много путешествует по историческим местам России, а в 1903–1904 годах Н. К. Рерих уже вместе с женой совершает большое путешествие по России, посетив более 40 городов, известных своими древними памятниками старины. Целью этой «поездки по старине» было изучение корней русской культуры. Результатом путешествия стала большая архитектурная серия картин художника (около 90 этюдов), коллекция фотографий старины, вошедшая частью в «Историю русского искусства» Грабаря, и статьи, в которых Рерих одним из первых поднял вопрос об огромной художественной ценности древнерусской иконописи и архитектуры: «Пора русскому образованному человеку узнать и полюбить Русь. Пора светским людям, скучающим без новых впечатлений, заинтересоваться высоким и значительным, которому они не сумели ещё отвести должное место, что заменит серые будни весёлою, красивою жизнью», – пишет он в статьях.

Вместе с тем, в 1912–1915 годах Рерих активно участвует ещё в одном крупном проекте возрождения русского искусства – возведении Фёдоровского городка. При этом с 1907 года является сотрудником журнала «Старые годы», с 1910 по 1914 год выступает ведущим редактором многотомного издания «История русского искусства» под общей редакцией Грабаря, а в 1914 году – редактором и соавтором большого издания «Русская икона». В исторической концепции Рериха важнейшее значение имеет соотношение прошлого, настоящего и будущего. Прошлое и настоящее измеряется будущим: «…когда зовём изучать прошлое, будем это делать лишь ради будущего». «Из древних чудесных камней сложите ступени грядущего».

Как художник Рерих работал в области станковой, монументальной (фрески, мозаика) и театрально-декорационной живописи. В 1906 году он создаёт 12 эскизов для церкви Покрова Богородицы в имении Голубевых в Пархомовке под Киевом (арх. Покровский В. А.), а также эскизы мозаик для церкви во имя Святых апостолов Петра и Павла на Шлиссельбургских пороховых заводах (арх. Покровский В. А.) (1906) и Троицкого собора Почаевской лавры (1910), иконостас для церкви Казанской Божией Матери Успенского женского монастыря в Перми (1907), изображение св. Георгия для домовой церкви Ю. С. Нечаева-Мальцова (1911), 4 эскиза для росписи часовни Св. Анастасии у Ольгинского моста в Пскове (1913), 12 панно для виллы Лившиц в Ницце (1914), эскиз росписи «Святая Ольга» (1915).

В монументальной живописи художник тесно сотрудничает с архитектором Щусевым. Некоторые мозаики, созданные по эскизам Рериха мастерской В. А. Фролова, сохранились до наших дней. Для Дома Бажанова в Санкт-Петербурге художник создал монументальный фриз из 19 полотен на темы древних русских былин. В 1913–1914 годах Рерих создает два монументальных панно – «Сеча при Керженце» и «Покорение Казани» для оформления Казанского вокзала в Москве (не сохранились). В 1909–1915 годах участвует в строительстве и оформлении Санкт-Петербургского буддийского храма.

Многогранный талант Николая Рериха проявился также в его работах для театральных постановок: «Снегурочка», «Пер Гюнт», «Принцесса Мален», «Валькирия» и др. Он был в числе создателей реконструктивного «Старинного театра» (1907–1914) – уникального явления в культурной жизни России начала XX века, причём участвовал Н. Рерих выступал и как создатель декораций, и как искусствовед. Во время знаменитых «Русских сезонов» С. Дягилева в Париже (1909–1913) в оформлении Н. К. Рериха проходили «Половецкие пляски» из «Князя Игоря» Бородина, «Псковитянка» Римского-Корсакова, балет «Весна священная» на музыку Стравинского, в котором Рерих выступил не только как создатель костюмов и декораций, но и как либреттист.

С 1905 года в творчестве Рериха, наряду с древнерусской темой, начинают появляться отдельные восточные мотивы. Публикуются очерки о Японии и Индии («Девассари Абунту» 1905, «На Японской выставке» 1906, «Границы царства» 1910, «Лакшми-победительница» 1909, «Индийский путь» 1913, «Заповедь Гайатри» 1916), пишутся картины на индийские мотивы («Девассари Абунту» 1905, «Девассари Абунту с птицами» 1906, «Граница царства» 1916, «Мудрость Ману» 1916 – для теософского центра в Петербурге). Кроме собираемой Рерихом коллекции картин «малых голландцев», появляется коллекция японского искусства. Рерих, помимо русской философии, изучает философию Востока, труды выдающихся мыслителей Индии – Рамакришны и Вивекананды, творчество Тагора, теософскую литературу. Древние культуры России и Индии, их общий источник, интересуют Рериха как художника и как учёного. С 1906 года Рерих дружит и имеет переписку с индологом В. В. Голубевым. В 1913 они обсуждают планы совместной экспедиции в Индию с целью изучения общности русской и индийской культур, проект создания музея индийской культуры в Санкт-Петербурге. Сотрудничает с Агваном Доржиевом и другими российскими буддистами.

С 1906 по 1918 годы Николай Рерих работает директором Школы Императорского общества поощрения художеств, одновременно занимаясь преподавательской работой. Приняв назначение, он увлечённо принялся за работу: расширил территорию школы, открыл новые отделения и классы, восстановил в правах педагогический совет, создал при Школе Музей русского искусства, мечтает о реорганизации Школы ОПХ в Свободную народную академию, или Школу Искусств. При школе организуется ряд мастерских (рукодельная и ткацкая (1908), иконописная (1909), керамики и живописи по фарфору (1910), чеканки (1913) и др.). Иконописную мастерскую возглавил известный иконописец из Мстёры Д. М. Тюлин. При Рерихе увеличилось число женских классов, был создан женский этюдный класс. Были созданы: старшее отделение, класс графики, литографская мастерская, медальерный класс, класс обсуждения эскизов. Введены лекции по анатомии, древнерусскому искусству и зодчеству, занятия хора. Произошли существенные изменения и в учебных программах. Своеобразным отчётом полугодовой деятельности иконописной мастерской стал акт поднесения императору Николаю II 6 декабря 1909 г. иконы, выполненной учениками.

С 1906 года художник постоянно участвует в зарубежных выставках. В 1907 году во Франции избирается членом Общества осенних салонов, впоследствии – членом Национальной академии в Реймсе и членом французского Доисторического общества. С его творчеством познакомились Париж, Венеция, Берлин, Рим, Брюссель, Вена, Лондон. Картины Рериха приобрели музей Люксембурга, Римский национальный музей, Лувр и другие европейские музеи. В 1900-х – начале 1910-х годов Рерих, наряду с некоторыми другими участниками «Мира искусства», был одним из самых известных русских художников во Франции. Именно с творчеством Рериха многие французские критики связывали свои представления о «новом русском национальном искусстве».

Примерно с 1906 года отмечается новый период в творчестве Рериха. В его искусстве сочетаются реализм и символизм, усиливается поиск мастера в области цвета. Он почти отказывается от масла и переходит к темперной технике. Много экспериментирует с составом красок, использует метод накладывания одного красочного тона на другой. Самобытность и оригинальность искусства художника была отмечена художественной критикой. В России и Европе за период с 1907 по 1918 годы было издано девять монографий и несколько десятков художественных журналов, посвящённых творчеству Рериха. В 1914 году издается первый том собраний сочинений Рериха.

«Величайший интуитивист века», по определению А. М. Горького, Н. К. Рерих в символических образах выразил накануне Первой мировой войны свои тревожные предчувствия: картины «Пречистый град – врагам озлобление», «Ангел Последний», «Зарево», «Дела человеческие» и др. В них показана тема борьбы двух начал – света и тьмы, проходящая через всё творчество художника, а также ответственность человека за свою судьбу и весь мир. Николай Рерих не только создаёт картины антивоенного характера, но и пишет статьи, посвящённые охране мира и культуры.

В 1910 году Рерих активно участвует в судьбе Спаса на Нередице и Рюрикова Городища в Великом Новгороде, его беспокоили грубые реставрации и ремонты в ярославских, псковских и костромских храмах. В 1912 году Рерих совместно с А. К. Лядовым и С. М. Городецким выступает против переименования исторических мест России, а в 1915 году Н. К. Рерих делает доклад императору Николаю II и Великому князю Николаю Николаевичу (младшему) с призывом принять серьёзные государственные меры по всенародной охране культурных сокровищ, рассмотреть возможность законодательного утверждения Положения об охране исторических памятников в России. Проект данного Положения станет прообразом будущего международного Пакта о защите культурных ценностей.