1913 год

Произведён в полковники.

   1914 год

Назначен начальником отделения Управления генерал-квартирмейстера штаба Главнокомандующего армиями Юго-Западного фронта, затем начальником штаба 19-й пехотной дивизии IX армии, затем начальником штаба 4-й Особой стрелковой, так называемой Железной бригады генерала Деникина.

Назначен командиром 13-го стрелкового полка «Железной дивизии».

Вышла написанная в соавторстве с Бобиным и Менжинским книга «География внеевропейских стран».

За отличия в боях награждён тремя орденами, в том числе орденом Святого Георгия 4-й степени и Георгиевским оружием.

Произведён в генерал-майоры.

   1916 год

Вопреки своему желанию переведён на Кавказ и назначен начальником штаба 2-й Кавказской казачьей дивизии.

Осенью вызван в Николаевскую военную академию для чтения лекций по общей тактике.

   1917 год

Февраль — назначен 2-м генерал-квартирмейстером штаба Верховного главнокомандующего.

Май — назначен начальником штаба Западного фронта, где командующий А.И. Деникин.

Август — произведён в генерал-лейтенанты, назначен начальником штаба Юго-Западного фронта, где командующим был назначен А.И. Деникин.

29 августа арестован вместе с Деникиным за поддержку Корниловского мятежа; заключён в тюрьму в Бердичеве.

27 сентября — переведён в Быховскую тюрьму-гимназию.

19 ноября — бежал на Дон и вступил в Добровольческую армию.

   1918 год[54]

Январь — назначен начальником штаба 1-й Добровольческой дивизии.

25 февраля — перед началом Кубанского похода назначен командиром Офицерского полка.

28—29 марта — бой под Ново-Дмитриевской — «Ледяной поход».

Начало апреля — назначен командиром 1-й Отдельной пехотной бригады.

Начало июня — назначен командиром 1-й пехотной дивизии.

22 июня — начало 2-го Кубанского похода.

25 июня — Сергей Леонидович Марков погиб в бою у станции Шаблиевка.