В 1776 году по проекту М. Ф. Казакова был построен так называемый Архиерейский дом.
Это небольшое, но представительное здание в стиле классицизма оформило угол Чудова монастыря и сделало более чётким пространство Ивановской площади Кремля.
В 1763 году императрица Екатерина II разделила Сенат на департаменты и два из них перевела в Москву. Для строительства здания Сената был отведён участок в Кремле, между Чудовым монастырём и Никольской улицей. Архитектор М. Ф. Казаков учёл его конфигурацию и в 1776–1787 годах возвёл сооружение в форме равнобедренного треугольника с внутренним двором. Купол Сената, увенчанный статуей Георгия Победоносца, поднялся над крепостной стеной и усилил композиционную связь Кремля с Красной площадью. Новое здание, построенное в стиле классицизма, расположилось напротив Арсенала и образовало цельный ансамбль Сенатской площади, соединив в памяти потомков имена двух наиболее известных правителей и реформаторов России XVIII века — Петра I и Екатерины II.
Новый этап в понимании роли и ценности Кремля нашёл отражение в проекте его перестройки архитектора М. Ф. Казакова 1790-х годов. Он также предусматривал создание в Кремле регулярных, «правильных» площадей, классических дворцов и правительственных зданий. Но, в отличие от проекта В. И. Баженова, бережно сохранял древние памятники, считая необходимым придерживаться определённого расстояния между старыми и новыми строениями. И хотя этому проекту также не суждено было осуществиться, он утвердил сложившееся к концу XVIII века представление о Кремле как о едином художественном ансамбле.
Начало XIX века стало переломным моментом в судьбе кремлёвских сокровищ. В 1806 году император Александр I подписал указ «О правилах управления и сохранения в порядке и целости находящихся в Мастерской и Оружейной палате древностей». В том же году на месте Троицкого подворья и Цареборисова двора начали возводить специальное здание музея. К 1810 году строительные работы были завершены, главный фасад музея украсили барельефы на темы отечественной истории, а аттик был увенчан статуями выдающихся просветителей России. Архитектор И. В. Еготов сумел не только вписать новое протяжённое здание в ансамбль существовавшей Сенатской площади, но и создать между музеем, Троицкой башней и Арсеналом ещё одну небольшую площадь Кремля, получившую название Троицкой.
Но сразу разместить музей в новом здании не удалось. В июне 1812 года армия Наполеона перешла границу России. Отступая, русская армия вынуждена была оставить Москву. Царская сокровищница была вывезена в Нижний Новгород. Только в 1814 году, после ремонта, в здании архитектора И. В. Еготова был открыт первый музей отечественной истории, получивший название Московской Оружейной палаты. Перед широкой публикой предстали древние государственные регалии, троны, коронационные одежды, золотая и серебряная посуда, личные царские вещи, старинное оружие, трофеи Полтавской битвы и памятники Отечественной войны 1812 года.
Сожжённая, разграбленная, но непокорённая древняя столица вызвала высокие патриотические чувства. Появилось стремление не только поднять город из руин, но и бережно сохранить исторические особенности его застройки и своеобразие архитектурного облика. В возрождении Москвы приняли участие все ведущие зодчие России. В Кремле в прежних формах были восстановлены взорванные стены и башни, Арсенал, Успенская звонница и Филаретова пристройка колокольни Ивана Великого. Постепенно вернулись к жизни опустошённые и осквернённые кремлёвские храмы и монастыри.
По указу императора Николая I в 1838–1851 годах в Кремле был возведён в «национальном русском» стиле новый дворцовый комплекс. Он включил Большой Кремлёвский дворец, построенный на месте Зимнего дворца, здание Апартаментов и более удобное и торжественное здание музея — Московской Оружейной палаты. Архитектор К. А. Тон вёл строительство в границах древнего Государева двора с учётом его исторически сложившихся планировки и застройки. Он сумел композиционно объединить новые здания и уникальные памятники архитектуры XV–XVII веков. Впервые строительству предшествовала реставрация древних церквей и палат, а архитектурные формы и декор теремов XVII века в значительной степени определили внешний облик возводимого дворца. Новые здания образовали ансамбль единственной в Москве площади, созданной в стиле историзма. Она получила название Дворцовой, или Императорской. Пространство площади было открыто к Москве-реке и свободно перетекало в Боровицкую улицу, идущую вдоль бровки холма. В панораме Кремля дворцовый комплекс создал сильный акцент, утраченный после сноса Запасного дворца Бориса Годунова. Но при этом он не лишил древнюю Соборную площадь её исконной роли композиционного центра всего архитектурно-художественного ансамбля.
Пространство к востоку от Соборной площади после сноса приказов оставалось открытым и получило название Драгунского плаца — места, где в XIX веке проходили смотры войск. В 1898 году здесь был открыт памятник Александру II. Статуя императора в полный рост располагалась на пьедестале под сенью высокого шатра. С трёх сторон её окружала галерея с лестницами — сходами к подножию холма. Памятник представлял собой масштабное архитектурное сооружение, которое в какой-то степени вернуло этой части кремля объёмный акцент.
В конце XIX — начале XX века Московский Кремль всё больше осознавался как памятник истории и культуры. Всё чаще сокровища Оружейной палаты, кремлёвских соборов и Патриаршей ризницы участвовали во всероссийских и международных выставках. Потешный дворец XVII века по существу стал хранилищем музейных ценностей. А в 1912 году в ведение Комитета по организации музея Отечественной войны 1812 года было передано здание Арсенала. Не хватило нескольких лет мирной жизни, чтобы этот замысел был осуществлён.
Юбилейным для России стал 1913 год: триста лет освобождению Москвы от интервентов и триста лет Дому Романовых. Последняя дата отмечалась особенно торжественно. В Кремле, в митрополичьих покоях Чудова монастыря, была открыта выставка памятников искусства XVII века, собранных из многих монастырей и храмов России. Она имела столь большой резонанс, что в том же году было принято решение о создании рядом с Кремлём Музея церковной старины и древностей, где предполагалось разместить сокровища Патриаршей ризницы и библиотеки. Осуществить эти планы помешала начавшаяся в 1914 году Первая мировая война. Сама же идея продолжала жить, и к 1916 году она приобрела даже более масштабный характер — превратить весь Кремль в «Акрополь искусств и старины». Но следующий, 1917 год, резко изменил судьбу Москвы и Кремля.
В марте 1918 года Советское правительство переехало из Петрограда в Москву, и она обрела статус столицы Российской Советской Федеративной Социалистической Республики (РСФСР), с 1922 года — Союза Советских Социалистических Республик (СССР). Кремль стал местом работы высших органов власти государства. В 1918–1922 годах в здании Сената располагался кабинет и квартира В. И. Ленина, а затем, вплоть до 1953 года, — И. В. Сталина. Всё это время для свободного посещения Кремль был закрыт.
В 1935 году были сняты 4 орла, находившиеся на Спасской, Никольской, Боровицкой и Троицкой башнях, и установлены на них пятиконечные звёзды.
В 1937 году на пяти башнях Кремля (добавилась ещё Водовзводная башня) были установлены рубиновые светящиеся звёзды. Размер их различён — от 3 до 3,75 метра.
В результате антирелигиозной пропаганды, которая особенно активно проводилась в 1930-е годы, в стране были не только закрыты, но и разрушены многие монастыри и храмы. Значительные утраты понёс и Московский Кремль. Самой большой из них стал снос в 1929 году двух древних и прославленных монастырей — Чудова и Вознесенского. Возведённое на их месте здание Военной школы вряд ли украсило Кремль, но у каждого времени своё лицо…
В грозные годы Великой Отечественной войны все сокровища Оружейной палаты были эвакуированы из Москвы, а сам Кремль, к счастью, практически не пострадал. С 1955 года он вновь стал доступен для осмотра. Миллионы российских и иностранных граждан стали знакомиться с Оружейной палатой, историческими реликвиями и святынями кремлёвских храмов, а в бывшем Патриаршем дворце был открыт Музей прикладного искусства и быта России XVII века.