Главная борьба Алексея была направлена против павликиан и богомилов, утвердившихся уже довольно давно, как было сказано выше, на Балканском полуострове, особенно в округе Филиппополя. Однако, ни преследования еретиков, ни организованные императором публичные прения с ними, ни сожжение главы богомильского учения, монаха Василия, не привели к истреблению противоцерковных учений, которые, не имея, правда, большого распространения в империи, продолжали существовать. Император обратился к монаху Евфимию Зигавину, мужу умудренному в грамматическом и риторическом искусстве, истолкователю книг Нового Завета и посланий апостола Павла, с просьбой изложить все существующие еретические учения, особенно учение богомилов, и на основании отцов церкви опровергнуть их. Уступая желанию императора, Зигавин написал свое произведение «Догматическая Паноплия (т.е. Всеоружие) православной веры», которое должно было служить руководством в борьбе с еретическими заблуждениями. Однако, несмотря на это, при Мануиле имел место знаменитый случай с монахом Нифонтом, который проповедовал богомильское учение.

Большое внимание привлекло к себе разыгравшееся при Алексее Комнине дело ученого, философа Иоанна Итала, родом из Италии, ученика Пселла, обвиненного в том, что он внушал «своим слушателям превратные теории и еретические мнения, осужденные церковью и противные Священному Писанию и преданию отцов церкви, что он не чтит святых икон» и т.д. Делопроизводство по обвинению Иоанна Итала в ереси, изданное и разобранное в только что цитированном сочинении Ф. И. Успенского, открывает интересную страницу в интеллектуальной жизни эпохи первого Комнина. На соборе, разбиравшем дело Итала, в его лице предстал не только еретик, проповедовавший опасное для церкви учение, но и профессор высшей школы, преподававший науку людям зрелого возраста, находившийся под влиянием идей Аристотеля, отчасти Платона и других философов. В суд было вызвано также несколько его учеников. Разобрав мнения Итала, собор признал их соблазнительными и еретическими. Патриарх, которому для наставления в истине был передан Итал, сам сделался, к великому соблазну для церкви и народа, последователем его учения. По приказанию императора, был составлен тогда список заблуждений Итала. В конце концов, одиннадцать пунктов его учения, признанных еретическими, и сам еретик были преданы анафеме.

Ввиду того, что не все сочинения Итала еще изданы, не представляется возможности вынести о нем одно определенное суждение, что и замечается в науке. В то время, когда, по словам Ф. И. Успенского, «свобода философского мышления была ограничена высшим авторитетом Священного Писания и святоотеческих творений», Итал, по мнению Безобразова и Брянцева, «считал возможным отдавать в иных вопросах предпочтение языческой философии перед церковным учением», «разграничивал области богословия и философии и допускал возможность держаться самостоятельных взглядов в той и другой области». Наконец, в связи с делом Итала Н. Я. Марр ставит «важнейший культурно-исторический вопрос: стояли ли инициаторы суда над Италом на высоте его научного развития, требовавшего разграничения области философии от богословия, и осудив мыслителя за вторжение в теологию, предоставили ли ему свободу чисто философского мышления?» Ответ на этот вопрос, конечно, отрицательный. В то время такая свобода была невозможна. Однако Итала нужно оценивать не только как теолога. «Он был философом, который был осужден из-за того, что его философская система не соответствовала доктрине церкви». Новейший исследователь религиозной жизни эпохи Комнинов сказал, что вся информация о нем ясно показывает — Итал принадлежал к неоплатонической школе. Только что приведенные взгляды и вопросы ученых ясно показывают, насколько вопрос об Иоанне Итале интересен с точки зрения культурной истории Византии конца XI и начала XII века.

Этого мало: в науке обращено внимание на учения, появившиеся в западноевропейской философии во время жизни Иоанна Итала и имевшие сходство с учением последнего; так, например, подобное сходство необходимо находить в учении знаменитого в первой половине XII века западноевропейского ученого и увлекательного профессора Абеляра, автобиография (Historia calamitatum) которого, рисующая нам его глубокие внутренние переживания, с неослабным интересом читается и по сие время. Ввиду сложности и малой разработанности вопроса о культурных воздействиях Востока и Запада в данную эпоху было бы слишком смело говорить, что по своему направлению западноевропейская схоластика находилась в зависимости от Византии; но можно утверждать, что «круг идей, в котором вращалось европейское мышление в период от XI до XIII века, тот же самый, какой находим в Византии».

Во внешних церковных делах время трех первых Комнинов представляет собой эпоху оживленных сношений с папами и западной церковью. Главной причиной этих сношений, как мы уже видели выше на примере обращения императора Михаила VII Парапинака к папе Григорию VII, является опасность, грозившая Византии со стороны внешних врагов, турок и печенегов, и заставлявшая императоров искать помощи на Западе, хотя бы ценою соединения церквей. Поэтому некоторое стремление Комнинов к заключению унии с Римской церковью объясняется чисто внешними политическими причинами.

В самые тяжелые для Византии годы, то есть в конце восьмидесятых и в начале девяностых годов XI столетия, Алексей Комнин подал папе Урбану II руку примирения и соглашения, предлагая ему созвать собор в Константинополе для обсуждения вопроса об опресноках и других предметах, которые разделяли обе церкви. В 1089 году имел место, под председательством Алексея I, синод греческих епископов в Константинополе. На этом синоде обсуждали намерение Урбана II вновь поместить свое имя в диптихи и упоминать его во время божественных литургий (divine Services). Под нажимом императора эта деликатная проблема была решена положительно. К этому времени, вероятно, относится сочинение феофилакта Болгарского «О заблуждениях латинян», в котором В. Г. Васильевский видит знамение времени. Основная тема сочинения Феофилакта в высшей степени знаменательна. Автор не одобряет общепринятого мнения о разделении церквей, не находит, чтобы ошибки латинян были многочисленны, и чтобы эти ошибки делали церковное разделение неизбежным. Он высказывается против духа богословской нетерпимости и высокомерия, которое господствовало среди его ученых современников. Одним словом, Феофилакт в целом ряде пунктов был готов идти на разумные уступки. Однако в Символе веры не может быть допущено никакой неясности, никакого прибавления, то есть, другими словами, возможность принятия filioque в восточный Символ веры совершенно исключалась.

Однако критическое положение империи и затруднения, постигшие Урбана II в Риме, где был выставлен ему антипапа, помешали созыву предполагаемого собора. Случившийся через несколько лет после этого первый Крестовый поход и вспыхнувшие между греками и крестоносцами распри и взаимное недоверие не могли содействовать сближению между церквами. При Иоанне Комнине переговоры между императором и папами Калликстом II и Гонорием II об унии продолжались. Существуют два письма Иоанна, адресованные этим папам. Папские посланники прибыли в Константинополь со всеми полномочиями для ведения переговоров. Однако им не удалось достичь каких-либо ощутимых результатов. С другой стороны, некоторое количество образованных латинян с Запада принимали участие в теологических диспутах в Константинополе. Немец Ансельм из Хавельберга, который писал около 1150 г., оставил весьма интересное сообщение о диспуте, происходившем перед Иоанном Комнином в 1136 г. «Там присутствовало немалое число латинян и среди них три мудрых человека, сведущих в обоих языках и весьма ученых в писании: Яков венецианец, пизанец Бургундио и третий, наиболее знаменитый среди и греков и латинян своими познаниями в обеих литературах, — итальянец из города Бергамо по имени Моисей. Он был выбран обеими сторонами как заслуживающий доверия переводчик».